反鐵磁材料及反鐵磁自旋電子學(xué)作為凝聚態(tài)物理學(xué)的研究前沿，一直備受矚目。同時(shí)，非線性光學(xué)效應(yīng)因能夠揭示反鐵磁材料的序參量和能帶拓?fù)湫再|(zhì)，也受到了廣泛的關(guān)注。近期，由我院肖瑞春副教授、李惠教授攜手中國(guó)科學(xué)院固體物理研究所的邵定夫研究員組成的理論研究團(tuán)隊(duì)，在反鐵磁材料中發(fā)現(xiàn)了非線性光學(xué)響應(yīng)具有獨(dú)特的“趨膚性”。該趨膚效應(yīng)導(dǎo)致非線性光學(xué)響應(yīng)僅局限于反鐵磁材料的表層，而線性光吸收則呈現(xiàn)出正常的均勻?qū)游�收的特性。進(jìn)一步研究表明，這種非線性光學(xué)響應(yīng)的趨膚效應(yīng)與反鐵磁性引發(fā)的對(duì)稱性破缺緊密相關(guān)，并且普遍存在于具有空間反演和時(shí)間反演對(duì)稱聯(lián)合對(duì)稱的反鐵磁體中。相關(guān)研究成果以《Skin effect of nonlinear optical responses in antiferromagnets》為題，近期發(fā)表于物理學(xué)知名期刊《Physical Review Letters》上。

通常認(rèn)為，非線性光學(xué)效應(yīng)來源于所有原子的集體貢獻(xiàn)，在材料內(nèi)部均勻分布。然而該研究團(tuán)隊(duì)卻發(fā)現(xiàn)，如果薄層反鐵磁材料的中心反演對(duì)稱性被磁結(jié)構(gòu)打破，同時(shí)如果在反鐵磁材料內(nèi)部無論是晶體結(jié)構(gòu)還是磁結(jié)構(gòu)都保持著中心反演對(duì)稱性，那么就會(huì)導(dǎo)致非線性光學(xué)效應(yīng)選擇性地聚集于材料表面附近，而材料內(nèi)部則幾乎不產(chǎn)生此類效應(yīng)。這種反鐵磁材料中非線性光學(xué)效應(yīng)的表面聚集現(xiàn)象，與電磁學(xué)中交流電場(chǎng)在導(dǎo)線表面形成的趨膚效應(yīng)類似。

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圖1.反鐵磁材料中非線性光學(xué)響應(yīng)趨膚效應(yīng)示意圖 ，這里以體光伏效應(yīng)為例。雙層A型反鐵體的 (a) 磁結(jié)構(gòu)和 (b) 非線性光學(xué)響應(yīng)的特點(diǎn)。P：中心反演對(duì)稱性，T：時(shí)間反演對(duì)稱性，PT：中心反演-時(shí)間反演聯(lián)合對(duì)稱性。四層A型反鐵磁材料 (c) 非線性光學(xué)響應(yīng)的趨膚效應(yīng)和 (d) 對(duì)稱性圖像解釋。

為了深入探究這一現(xiàn)象，研究團(tuán)隊(duì)以A型范德瓦爾斯反鐵磁材料為模型，進(jìn)行對(duì)稱性分析。該類材料層內(nèi)呈現(xiàn)鐵磁排列，層間是反鐵磁排列。A型反鐵磁材料的中心反演對(duì)稱性發(fā)生破缺，但是具備中心反演與時(shí)間反演聯(lián)合的PT對(duì)稱性，如圖 1(a)所示。這類材料的非線性光學(xué)響應(yīng)是由于磁結(jié)構(gòu)導(dǎo)致的，而且呈現(xiàn)出時(shí)間反演的奇函數(shù)特征（圖 1(b)）。由于反鐵磁材料內(nèi)部局域地保持了中心反演對(duì)稱性，而表面則發(fā)生了中心反演對(duì)稱性的破缺，因此導(dǎo)致了非線性光學(xué)效應(yīng)主要聚集于材料表面（圖1(c)）。為了闡釋這一機(jī)制，研究團(tuán)隊(duì)引入了雙層模型進(jìn)行說明。以四層的A型反鐵磁材料為例，它可以被視作由三個(gè)雙層結(jié)構(gòu)組合而成。由于相鄰雙層結(jié)構(gòu)的磁序參量（奈爾矢量）方向相反，因此它們的非線性響應(yīng)是相互抵消的。這就導(dǎo)致了內(nèi)部層的非線性光學(xué)效應(yīng)幾乎為零，而表面層則因缺乏相鄰層的抵消作用，從而表現(xiàn)出非線性光學(xué)響應(yīng)（圖 1(d)）。因此，可以預(yù)見的是，非線性光學(xué)效應(yīng)將主要聚集于材料的表面，且隨著層數(shù)的增加，并不會(huì)導(dǎo)致非線性光學(xué)效應(yīng)的增強(qiáng)。

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圖2.A型反鐵磁的有效模型的非線性光學(xué)響應(yīng) (a) A型反鐵磁的有效模型的結(jié)構(gòu)。(b) 兩層有效模型的能帶。(c) 2層、4層、6層和8層有效模型計(jì)算出的總體光伏效應(yīng)系數(shù)。(d) 八層有效模型結(jié)構(gòu)的層分辨體光伏效應(yīng)系數(shù)。

然后研究者們發(fā)展了從體獲得任意薄層哈密頓量的計(jì)算程序和非線性光學(xué)響應(yīng)的層投影的計(jì)算方法。利用發(fā)展的數(shù)值計(jì)算方法，研究者們首先用蜂窩晶格的二維A型反鐵磁的有效模型驗(yàn)證了他們的理論假設(shè)（圖 2）。研究結(jié)果顯示，隨著層數(shù)的遞增，該有效模型的總光電流基本維持恒定（見圖 2(c)）。同時(shí)，體光伏效應(yīng)系數(shù)主要由反鐵磁體的上下表面貢獻(xiàn)，而在材料內(nèi)部的體光伏效應(yīng)系數(shù)則非常�。ㄒ妶D 2((d)）。此外，研究者還借助密度泛函理論，對(duì)實(shí)驗(yàn)上得到廣泛研究的二維反鐵磁材料CrI3等進(jìn)行計(jì)算，同樣證實(shí)了該材料中的體光伏效應(yīng)展現(xiàn)出趨膚效應(yīng)。他們進(jìn)一步探索了二次諧波和自旋光伏效應(yīng)的層分布特性，發(fā)現(xiàn)與體光伏效應(yīng)相似，這兩種非線性光學(xué)現(xiàn)象同樣呈現(xiàn)出趨膚效應(yīng)。研究者們認(rèn)為這些非線性光學(xué)響應(yīng)的趨膚效應(yīng)不僅存在于二維層狀A(yù)型反鐵磁體中，而是廣泛存在于反鐵磁材料中，并闡述了引發(fā)非線性趨膚效應(yīng)的具體條件。

由于非線性光學(xué)響應(yīng)主要集中于反鐵磁材料的表面，因此導(dǎo)致非線性光學(xué)效應(yīng)幾乎和厚度無關(guān)，從而降低了實(shí)驗(yàn)中對(duì)超薄樣品制備的需求。此外，趨膚效應(yīng)還簡(jiǎn)化了非線性效應(yīng)中光電流的收集過程。鑒于材料上下表面的光電流基本相互獨(dú)立，這為獨(dú)立開發(fā)和利用上下兩層的光電流提供了可能，為光電子學(xué)和自旋電子學(xué)器件的研究開辟了新的視角和有趣的途徑（見圖3）。

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圖3.利用趨膚效應(yīng)的光電測(cè)量和構(gòu)建的光電子學(xué)器件示意圖

該研究團(tuán)隊(duì)在非線性光學(xué)領(lǐng)域建立了長(zhǎng)期的合作關(guān)系，并在多個(gè)前沿方向上取得了顯著的研究成果。例如，他們?cè)诖判圆牧系亩�次諧波效應(yīng)的分類[npj Quantum Materials 8, 62 (2023)]、二維反鐵磁材料的自旋光伏效應(yīng) [npj Quantum Materials 6, 35 (2021)] 和二維滑移鐵電材料的體光伏效應(yīng) [npj Computational Materials 8, 138 (2022)] 等非線性光學(xué)領(lǐng)域取得了富有意義與價(jià)值的科學(xué)發(fā)現(xiàn)。

安徽大學(xué)與中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院聯(lián)合培養(yǎng)的研究生周航為本文第一作者，安徽大學(xué)為第一作者單位。

相關(guān)鏈接：https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.133.236903