帖子
勛章
關注
任務
中國科大在納米限域傳質研究取得新進展 限域傳質主要研究受限在納米通道中的水、離子、氣體等介質輸運的動力學行為。限域傳質的相關研究在能源、環(huán)境、健康等領域具有重要應用背景，近年來得到了科學界、工程界和工業(yè)界的廣泛關注。納米尺度下，界面效應占主導，受限液體具有不同于宏觀尺度的結構和輸運特性，傳統(tǒng)的連續(xù)介質力學模型不再適用，學術界目前仍缺乏統(tǒng)一的認識和普遍認可的理論模型。我校計算力學實驗室長期致力于探究限域傳質的微觀力學機理。該團隊在分子尺度分析了納米通道中的蒸發(fā)增強現(xiàn)象，從自由能角度解釋了界面層蒸發(fā)速率高的原因，并建立了蒸發(fā)驅動納通道液體流動的力學模型，研究成果以“Evaporation-driven liquid flow through nanochannels”為題發(fā)表在流體力學領域國際知名期刊Physics of Fluids上。  圖1納米通道中蒸發(fā)速率的尺寸相關性及其微觀力學機理 基于限域傳質機制的分離膜及膜蒸餾在處理高濃度、高污染鹽水和利用工業(yè)廢熱等低品位熱以及太陽能、地熱能方面具有巨大優(yōu)勢，是解決全球淡水危機的有效途徑。然而，傳統(tǒng)聚合物疏水膜通量低且存在膜污染和膜浸潤等問題，嚴重限制了膜蒸餾技術的進一步發(fā)展。 北京理工大學王博教授研究團隊以具有規(guī)整貫穿納米孔道的二維共價有機框架（Covalent organic frameworks，COFs）薄膜為基礎，通過引入競爭性可逆共價鍵合策略，制備了孔道大小和孔內親疏水環(huán)境隨深度梯度變化的COFs薄膜，實現(xiàn)了超高通量膜蒸餾海水淡化，而且可以保持優(yōu)異的穩(wěn)定性。 我校計算力學實驗室研究團隊之前提出的蒸發(fā)驅動納通道液體流動力學模型有效地解釋了COFs薄膜超高通量的原因，其內在機理主要是限域蒸發(fā)增強效應以及縮短的蒸汽擴散路徑。理論模擬進一步研究發(fā)現(xiàn)，孔內固液界面處液體層的蒸發(fā)能壘低于液汽界面中心處的蒸發(fā)能壘，導致水在納米限域孔道中的蒸發(fā)量增加，并且蒸發(fā)速率表現(xiàn)出與尺寸相關特性，即孔徑越小，蒸發(fā)速率越快。此外，通過競爭性可逆共價鍵合策略，孔道在潤濕性梯度作用下呈部分浸潤狀態(tài)，顯著縮短了水蒸氣的擴散長度，降低了擴散阻力。模擬研究還發(fā)現(xiàn)，在水蒸氣界面和鹽溶液界面之間出現(xiàn)了一個純水層間隙，這防止了離子與孔壁或蒸發(fā)界面的直接接觸，而且在限域環(huán)境中孔壁的表面電荷對鹽濃度有抑制作用，有助于防止鹽結晶，使得COFs膜具有優(yōu)異的抗浸潤性。 合作研究成果以“Hydrophilicity gradient in covalent organic frameworks for membrane distillation”為題發(fā)表在Nature Materials上。北京理工大學趙爽、蔣成浩以及我校博士后范競存為論文共同第一作者，北京理工大學馮霄教授、我校王奉超特任教授以及北京理工大學王博教授為論文通訊作者。  圖2 COFs薄膜的結構表征；孔道示意圖；納米限域蒸發(fā)增強效應；孔道抗浸潤性機理 COFs膜具有高孔隙率、周期性的開放孔道及可功能化等特點，為新一代膜蒸餾技術的發(fā)展帶來了契機。該研究利用COFs薄膜限域納米孔道中水蒸發(fā)的增強效應，實現(xiàn)了超高通量膜蒸餾海水淡化，顛覆了對膜蒸餾膜材料需要大孔徑孔道的傳統(tǒng)認知，為開發(fā)下一代高性能膜蒸餾分離膜提供了理論支持。 在以上研究中，我校計算力學實驗室研究團隊得到了中科院B類先導專項，國家自然科學基金和中科院青促會的資助。 論文鏈接：1.https://aip.scitation.org/doi/abs/10.1063/1.5137803 2.https://www.nature.com/articles/s41563-021-01052-w |
