中國科大揭示光激發(fā)反向空穴轉(zhuǎn)移動力學(xué)行為機制
近日,中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心羅毅研究團隊張群研究組,在凝聚相超快光譜與動力學(xué)機理研究方面取得新進展,揭示出甲醇分子(光催化研究中最常用的空穴犧牲劑之一)吸附于模型半導(dǎo)體材料(g-C3N4)表面所發(fā)生的光激發(fā)反向空穴轉(zhuǎn)移動力學(xué)行為機制。研究成果以Experimental Identification of Ultrafast Reverse Hole Transfer at the Interface of Photoexcited Methanol/Graphitic Carbon Nitride System為題,發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上。 在光解水產(chǎn)氫、二氧化碳轉(zhuǎn)化等光催化還原反應(yīng)的研究中,為了提高光激發(fā)電子的利用效率,空穴犧牲劑往往被加入待研究體系以抑制有害的電子-空穴復(fù)合。添加空穴犧牲劑雖已成為光催化研究領(lǐng)域的一項常規(guī)操作,但其背后所涉及的光激發(fā)空穴動力學(xué)行為機制卻不甚明朗,導(dǎo)致人們在選用合適的空穴犧牲劑時往往囿于經(jīng)驗、存在一定的盲目性。就凝聚相表界面體系中的光激發(fā)空穴動力學(xué)而言,因其牽涉的是激發(fā)態(tài)而非基態(tài)的荷電載流子行為,目前的認知主要是由理論描述或模擬提供,相關(guān)結(jié)果與實際情況不符或存在偏差難以避免,亟需來自微觀層面的實驗研究信息。 |