近日，中科院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所納米材料與器件實驗室丁古巧團(tuán)隊在石墨烯量子點制備及熒光機(jī)制研究方面取得進(jìn)展。該工作深化了關(guān)于石墨烯量子點發(fā)光機(jī)理的認(rèn)知，闡釋了多變量體系下機(jī)器學(xué)習(xí)輔助材料制備成果所包含物理內(nèi)涵。相關(guān)研究成果以Precursor Symmetry Triggered Modulation of Fluorescence Quantum Yield in Graphene Quantum Dots為題，發(fā)表在《先進(jìn)功能材料》（Advanced Functional Materials）上。

近年來，以石墨烯量子點為代表的碳基量子點材料因獨(dú)特的sp2–sp3雜化碳納米結(jié)構(gòu)，表現(xiàn)出優(yōu)異的光學(xué)、電學(xué)、磁學(xué)的性質(zhì)。在石墨烯量子點“自下而上”法制備中，多變量反應(yīng)體系使其在合成與機(jī)制領(lǐng)域面臨挑戰(zhàn)。此外，機(jī)器學(xué)習(xí)以高效的分析算法和模型在復(fù)雜體系分析、新型材料設(shè)計等領(lǐng)域展現(xiàn)出優(yōu)勢。然而，由于缺失具備實際物理內(nèi)涵的結(jié)構(gòu)特征描述符，機(jī)器學(xué)習(xí)僅能得到難以闡釋物理內(nèi)涵的數(shù)學(xué)模型。這限制了機(jī)器學(xué)習(xí)在相關(guān)研究中的可遷移性和實用性。石墨烯粉體課題組博士研究生陳良鋒、副研究員楊思維結(jié)合群論在分子結(jié)構(gòu)描述上的優(yōu)勢，通過控制變量實驗與結(jié)構(gòu)化學(xué)理論的結(jié)合，將具有實際物理含義的描述符應(yīng)用于機(jī)器學(xué)習(xí)，揭示了石墨烯量子點的前驅(qū)體結(jié)構(gòu)與熒光量子產(chǎn)率間關(guān)聯(lián)的物理內(nèi)涵。

該研究利用高結(jié)構(gòu)剛性sp3前驅(qū)體與柔性sp2結(jié)構(gòu)前驅(qū)體之間的“自下而上”反應(yīng)，實現(xiàn)了石墨烯量子點中sp2-sp3雜化碳納米結(jié)構(gòu)的調(diào)制。研究結(jié)合熱動力學(xué)理論，闡明了sp3剛性結(jié)構(gòu)能夠通過抑制非輻射躍遷過程提高石墨烯量子點量子產(chǎn)率。進(jìn)一步，研究借助群論在描述分子結(jié)構(gòu)方面的優(yōu)勢，結(jié)合主成份分析，明確了石墨烯量子點制備過程中影響石墨烯量子點熒光量子產(chǎn)率的三個決定性因素——結(jié)構(gòu)因子、溫度因子和濃度因子。

與以往基于機(jī)器學(xué)習(xí)的研究工作相比，該團(tuán)隊基于群論的進(jìn)一步研究，揭示了機(jī)器學(xué)習(xí)結(jié)果中分子的簡正振動是前驅(qū)體對稱性作用于石墨烯量子點量子產(chǎn)率增量的核心物理機(jī)制�；�于上述原理的指導(dǎo)，該工作獲得了絕對量子產(chǎn)率高達(dá)83%的石墨烯量子點。這一石墨烯量子點的光致發(fā)光性能在熒光信息防偽加密中具有應(yīng)用前景。

研究工作得到中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會、上海市科學(xué)技術(shù)委員會以及集成電路材料全國重點實驗室開放課題等的支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202401246