隨著激光技術(shù)的發(fā)展，非線性光學材料在光限幅、全光開關(guān)、光通信等領域展現(xiàn)出廣闊的應用前景。其中，有機π-共軛材料因具有高的非線性光學系數(shù)、低的非線性響應閾值、易于結(jié)構(gòu)調(diào)控的非線性光學性能等優(yōu)勢而備受關(guān)注。線性并苯類稠環(huán)是一類經(jīng)典的有機π-共軛材料，被廣泛應用于有機光電器件中。而該類材料隨著共軛長度的增加，化學穩(wěn)定性變差，極易被氧化或發(fā)生Diels-Alder反應。同時，隨著共軛體系的增大，分子間聚集程度增強，溶解性及其合成難度提高，因而限制了這類材料的開發(fā)及應用。

近日，中國科學院理化技術(shù)研究所特種影像材料與技術(shù)研究中心副研究員孫繼斌、湘潭大學教授陳華杰課題組、英國劍橋大學博士曾維軒等合作，采用酮胺縮合策略，構(gòu)建了一類化學性能穩(wěn)定、溶解性好的氮摻雜非交替納米帶分子（圖1），并將該類材料應用于非線性光學領域，揭示了氮摻雜非交替納米帶分子優(yōu)異的反飽和吸收性能（圖2）。其中，研究引入末端三蝶烯和側(cè)基三異丙基硅乙炔，有效抑制了分子間的聚集，顯著提升了材料的溶解性，是目前已報道的分子長度最長的可溶解氮雜非交替納米帶——含13元稠環(huán)分子。此外，多重五元環(huán)的植入有效阻斷了線性并苯類稠環(huán)的全局芳香性，實現(xiàn)了基態(tài)與激發(fā)態(tài)兼具的局域芳香性，因而提高了π-共軛系統(tǒng)的穩(wěn)定性，使得材料（NNNR-2）的三階非線性吸收系數(shù)達到374cmGW–1，且在同等測試條件下，顯著高于經(jīng)典非線性光學材料C60（153cmGW–1）。

圖1. 氮雜非交替納米帶分子NNNR-1和NNNR-2的（a）化學結(jié)構(gòu)和（b）理論結(jié)構(gòu)模擬

圖2. 氮雜非交替納米帶分子NNNR-1和NNNR-2的非線性光學性能

相關(guān)研究成果以N-Doped Nonalternant Nanoribbons with Excellent Nonlinear Optical Performance為題，發(fā)表在《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）上。研究工作得到國家自然科學基金委員會、湖南省教育基金會和瑪麗·居里研究計劃的支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202306418