近日，西安電子科技大學(xué)郝躍院士團(tuán)隊(duì)在硅基納米陣列中如何高效率地產(chǎn)生二次諧波技術(shù)方面取得了突破性進(jìn)展，其研究被國(guó)際光學(xué)頂級(jí)期刊《Laser&Photonic Review》報(bào)道（中科院一區(qū)，IF：13.1）。

硅是開(kāi)發(fā)先進(jìn)光子和光電子器件公認(rèn)最有前途的材料之一，其具有顯著的三階非線性光學(xué)響應(yīng)。在非線性光學(xué)中，二階非線性元件的磁化率比三階非線性元件高10個(gè)數(shù)量級(jí)，在非線性光子器件中具有更高的應(yīng)用價(jià)值。然而，由于硅晶體的中心對(duì)稱(chēng)結(jié)構(gòu)，這使得它缺乏體二階光學(xué)非線性。通過(guò)在硅表面或界面上引入中心對(duì)稱(chēng)破缺，從而有可能實(shí)現(xiàn)基于硅的二階非線性光學(xué)響應(yīng)。最近發(fā)現(xiàn)，在高Q Si超表面中可以觀察到面內(nèi)反轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)破壞的二次諧波(second harmonic generation，SHG)，這種方法為正常激勵(lì)條件下的SHG物理和器件應(yīng)用開(kāi)辟了新的前景。并且，在這些策略中實(shí)現(xiàn)的硅二階非線性響應(yīng)的效率仍有提高的空間。

在此研究背景下，郝躍院士團(tuán)隊(duì)劉艷教授聯(lián)合西北工業(yè)大學(xué)理學(xué)院甘雪濤教授提出了一種硅基開(kāi)槽納米立方體陣列的設(shè)計(jì)，使得具有中心對(duì)稱(chēng)的硅顯著實(shí)現(xiàn)了SHG，該設(shè)計(jì)通過(guò)擴(kuò)大表面二階非線性，增強(qiáng)了凹槽表面的電場(chǎng)，連續(xù)域中的束縛態(tài)使得共振得到增強(qiáng)。與沒(méi)有凹槽的硅納米立方體陣列相比，有槽納米立方體陣列的倍增率提高了兩個(gè)數(shù)量級(jí)以上。在這項(xiàng)工作中，他們證明了通過(guò)制造開(kāi)槽納米立方體陣列可以極大地改善硅的表面二階非線性，從而有效產(chǎn)生的SHG。這得益于同時(shí)利用了表面非線性和光學(xué)共振。 納米立方體中的凹槽不僅擴(kuò)大了具有二階非線性的表面積，而且提高了由法向電位移連續(xù)條件控制的表面光場(chǎng)。 此外，通過(guò)將開(kāi)槽的納米立方體排列成陣列，形成具有高質(zhì)量（Q）因子的連續(xù)域（BIC）模式中的準(zhǔn)束縛態(tài)，可以長(zhǎng)時(shí)間將光場(chǎng)定位在硅表面周?chē)�以獲得有效光-物質(zhì)相互作用。在此基礎(chǔ)上所設(shè)計(jì)的基于晶體結(jié)構(gòu)中心對(duì)稱(chēng)材料的硅基凹槽陣列能夠?qū)崿F(xiàn)高效SHG，實(shí)驗(yàn)測(cè)量的硅開(kāi)縫納米立方體陣列的SHG效率高達(dá)1.8×10^-4W^-1。轉(zhuǎn)換效率不僅高于其他類(lèi)型的硅基微納結(jié)構(gòu)，同時(shí)也高于等離激元結(jié)構(gòu)。這樣的結(jié)果不僅推動(dòng)了硅材料在非線性領(lǐng)域的進(jìn)一步發(fā)展，同時(shí)為在晶格結(jié)構(gòu)中心對(duì)稱(chēng)材料中研究高效的二階非線性效應(yīng)和器件提供了一種新策略。

(a) Q因子對(duì)開(kāi)槽納米立方體的陣列尺寸的依賴性。插圖為尺寸為3×3的開(kāi)槽納米立方體陣列示意圖。(b) 11×11陣列的開(kāi)槽納米立方體中的電場(chǎng)分布。插圖為中央開(kāi)槽納米立方體的電場(chǎng)矢量圖。(c)比較具有和不具有凹槽的納米立方體陣列的SHG。(d)空氣槽側(cè)壁表面上的電場(chǎng)增強(qiáng)因子和SHG隨槽寬a的變化。

(a)實(shí)驗(yàn)制備的開(kāi)槽納米立方體陣列的SEM圖像。(b)測(cè)量具有不同凹槽寬度的開(kāi)槽納米立方體陣列的反射光譜。(c)開(kāi)槽納米立方體陣列的反射強(qiáng)度的歸一化偏振依賴性與共振激光的激發(fā)。(d)模式分布的空間映射與共振激光的激發(fā)。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/lpor.202100498